在樱桃树胡同17号，住着班克斯夫妇和他们的四个孩子：大闺女(daughter)简，男孩迈克尔，以及一对双胞胎——约翰和巴巴拉。他们雇请布里尔太太帮他们烧饭，罗伯逊·艾帮他们除草，卡蒂大婶照料他们的孩子，可是有一日，卡蒂大婶突然之间之间之间离开了，他们迫不得已再寻找一个来替代她。
一天傍晚，简和迈克尔看到一个人影让风吹进了他们家。人影着地的时候，一整座房子都摇动了。他们看到，这是一个有一头黑发和一双蓝色小眼睛的女人，她用一只手捂住帽子，另一只手还拿着个手提袋。妈妈给他们介绍，这是新来照顾他们的保姆——玛丽·波平斯阿姨。
班克斯太太领着玛丽阿姨参观房间，可玛丽阿姨爬楼的方式与众不同，她是坐上楼梯扶手滑上去的。当把四个孩子逐个看完后，玛丽阿姨长长吸了口气，说了声：
“我干。”她解开围脖，脱下帽子，打开手提袋，开始从里面拿东西，可简和迈克尔却发现，里面其实什么都没有!她拿出一个大瓶子，倒出各种颜色可口的饮料，让他们喝下去。玛丽照顾孩子十分谙练，让孩子们十分喜欢，但她的许多行为，也让孩子们迷惑不解。
几天后，玛丽阿姨和班克斯太太谈判，提出每隔一个礼拜休假一次，时间是下午一点到六点。玛丽阿姨爱时髦，要给人看到她最漂亮的样子，因此，她出门时要戴上白手套，胳肢窝里夹一把伞柄上带有鹦鹉(parrot)头的伞，当然，这不是为了怕下雨。
玛丽阿姨休假去见的，是一位卖洋火的人，名字叫做伯特。他不是一位普通卖洋火的人，下雨天卖洋火，晴天则整天跪在人行道上用彩笔画画。出门前，玛丽阿姨进行了精心的打扮，可见，他是她生命中一个很主要的人。当然，见到玛丽，伯特也十分高兴，握着玛丽戴着白手套的手，带她走进了自己的画里。在画里，他们一路度过了一个兴奋、惬意的沐日生活。
休假一返来，简和迈克尔就向玛丽阿姨扑了过来，问她上哪儿去了。“上童话世界去了。”玛丽阿姨平静地回答，“各人有各人的童话世界!”
不久，玛丽阿姨带着简、迈克尔去拜访他的叔叔贾透法先生。“为什么叫贾透法先生呢?”
迈克尔问，“因为他戴的是假发吗?”“他的名字就叫贾透法，他根本不戴头发，是个秃脑袋，”玛丽阿姨不耐烦了。三个人坐上公共汽车，很快就进了贾透法先生的房屋。可他们在屋子里只看到壁炉里熊熊烧着的火，以及大桌子上的茶杯、面包、黄油、烤饼、梅子大蛋糕等等，并没有看到贾透法先生。
突然之间之间之间，一个嘹亮的声音从空中传来：“真高兴你们能来!”他们大吃一惊，抬头看见一位秃顶大胖子正悬在半空中。“这到底怎么回事?”贾透法先生平静地通知他们，“明天我生日，我十分高兴，可我一笑就充满了笑气，因此飞到了空中。”受他的影响，简、迈克尔另有玛丽阿姨也有了笑气，在空中蹦蹦跳跳，飞来飞去。贾透法先生请他们一路吃茶点，一路回忆高兴的事，严厉的事和伤心的事。当他们回忆起伤心的事儿来后，下面的桌子就开始晃动起来，上面的杯子盘子丁当碰响……
到了晚上，玛丽阿姨带着简和迈克尔回家了。但当他们提到贾透法先生的幽默时，玛丽阿姨却显而易见非常生气，说她的叔叔是一个严厉、忠实、苦干的人，请他们讲到时尊敬他一点。这又弄得简和迈克尔无缘无故了。
班克斯家隔壁住着拉克小姐，她的房子是樱桃树胡同最大的，连布姆水师上将都很眼红。拉克小姐身上戴着许多别针、项链和耳环，走起路来丁丁当当，像个铜管乐队。她身边另有一条毛蓬蓬的小狗(pup)，叫做安德鲁。新鲜的是，玛丽阿姨不仅能听懂安德鲁的话，还知道它想什么，并说它并不是一个傻瓜。“玛丽阿姨怎么能懂它的话呢?”迈克尔问到。简回答：“我也说不出，可她永远不会通知我们的，这点我确信。”
一天，简感到耳朵疼，用印花手帕裹着头躺在床上，在床边，玛丽阿姨给她讲起了一头红母牛(cow)的故事。说那头牛是她妈妈的好朋友，住在一片长满金凤花和蒲公英的野外上，一举一动像个贵族夫人。它每日早晨起来给闺女红小牛(calf)上课，下午教它一切有教养的行为和称呼。待晚上孩子睡着了，它就到野外的一头去反刍，安安静静地想它的心事。之后红母牛喜欢起跳舞了，一跳就再也停不下来了。最终，她只好来到王宫，请求国王来帮忙。
另有一日，迈克尔早上醒来后，有一种不好的感觉。起初是胃口不好，之后变得脾气暴躁起来，连洗澡也不听话，紧接着碰翻了艾伦手里的一杯热水，还朝布里尔太太的小腿上狠狠踢了一脚，用一根绳子把安德鲁的尾巴挂在栏杆上。最终，迈克尔还走进爸爸的书房，拿起钢笔在吸水纸上写写画画，用手肘碰翻了墨水瓶，把椅子、桌子、羽毛笔和他最好的衣服都泼了蓝墨水。“那孩子准病了。”大家都这么认为。迈克尔的行为也让玛丽阿姨十分生气，要求他穿着那件自己弄脏的衣服，在儿童室面壁思过。
为了帮助迈克尔赶快规复过来，玛丽阿姨决定带他们出去散散步。在路上，迈克尔突然之间发现路上一个小圆盘似的东西，上面嵌一块玻璃，玻璃上画着一支箭，里面布满字母。迈克尔刚把圆盘拣起来，就被玛丽阿姨拿去了，说这是她先看到的，她要用它来环游世界。
玛丽阿姨捧着圆盘，说了声：“北!”只见圆盘上的字母开始绕着箭头飞转，天气一会儿变得非常冷，周围是蓝色的大冰块，脚下是冻硬的厚雪。另有，从一块大冰块的洞里还出来了一位爱斯基摩人，上前用鼻子跟大家交流，爱斯基摩太太则抱着一个用海豹(seal)皮围巾裹着的爱斯基摩娃娃，出来同玛丽打招呼。
接下来，玛丽阿姨转了转圆盘，说了声：“南!”简和迈克尔觉得天气越来越暖和了。一会儿，他们发现自己正站在棕榈树的旁边，周围都是金色和银色的沙，棕榈树下坐着一男一女，另有一个光身子的黑娃娃。他们邀请玛丽阿姨到屋里吃西瓜，还开玩笑说要给简和迈克尔涂涂黑油。
为了离开这个地方，玛丽阿姨又转动圆盘，说了声：“东!”地球又开始转了。当一切停下来后，孩子们发现自己已在一条街上，两旁是新鲜的小房子，房子旁边长着杏树和梅树。沿着小街，穿新鲜花衣服的人们安详地走着，一幅宁静的景象。一位老人出来向他们深深鞠躬，邀请他们到他的房子里去。
最终，玛丽阿姨转动圆盘，说了一声“西!”地球又开始转动了。停下后，他们发现自己置身在一座大松林中，几个戴羽毛、穿紧身短上衣的人请玛丽阿姨和孩子们这儿来，一路吃烤野鹿晚饭，但玛丽回答他们只是路过……
很快，简和迈克尔发现自己又回到了原地，玛丽阿姨要求他们回去吃饭。晚上，迈克尔正要上床，突然之间从五斗橱顶上看见了那个圆盘。他爬上去拿下圆盘，轻轻转动后说了声：“北，南，东，西!”话音刚落，只见四个巨人辨别拿着长矛、大棍棒、大弯刀和战斧，从房间的四个角落向近克尔扑过来，迈克尔大叫一声，丢下了手里的圆盘。玛丽阿姨跑过来，警告他不要再碰她的圆盘。迈克尔睁开眼睛，发现眼前连巨人的一点影子都没有。
迈克尔和简要进城去看他们的爸爸了。玛丽阿姨走在他们中心，戴着一顶新帽子，帽子上的玫瑰花十分鲜艳，但玛丽阿姨更爱看街边的橱窗。可惜，在圣保罗大教堂，玛丽阿姨老把这里的鸽子(dove)叫做
“麻雀(sparrow)”，当然，她把所有的鸟都叫做麻雀。他们来到菜市场，买了一磅香肠，几条鱼和几只虾，另外，另有姜饼。姜饼是从科里太太那儿买的，一共买了十三个。
玛丽阿姨在家整天忙个不停，一忙她就喜欢生气。简不管做什么事，玛丽阿姨都觉得不对，要是轮到迈克尔，状况就更糟了。简说：“我们可以数我们存钱罐里的钱，她吃了晚饭也许会好点。”“哈，我想你们数钱，是为了买一架飞机吧!”玛丽阿姨没好气地说。“现在不知道植物园里会有什么事儿。”迈克尔问到。“多发愁，伤身体。”玛丽阿姨又不耐烦了。晚上睡觉(sleep)后，简和迈克尔做了一个同样的梦，梦见他们在植物园游玩，和植物有着亲密的接触，同去的另有玛丽阿姨。但在他们醒来后，玛丽阿姨并不承认，尽管她的腰间束着一根金蛇(snake)皮做的皮带，上面写着：“植物园敬赠。”
圣诞节要到了。简说：“我闻到雪的味道了。”“我闻到圣诞树的味道了。”迈克尔回答。“我闻到鱼的味道了。”玛丽阿姨也搭起腔来。为了过圣诞节，他们决定到百货公司买东西。他们知道，玛丽阿姨最爱看商店玻璃橱窗，而且只管看橱窗上自己的影子。当他们买好东西要出门时，看见一个女孩儿的身影闪烁着跑了出去，身上只轻飘飘地围着一缕蓝纱，眼睛闪着蓝色的火焰。和玛丽阿姨打过招呼后，她说自己叫玛雅，是七姊妹星团里的老二，在天空上常常看到迈克尔他们。
春季里的第一天，阳光很好，天空上刮着微微的西风。突然之间，迈克尔满脸通红地下楼，拨着一个圆盘，对简说，“玛丽阿姨说它现在归我了，但我估计要出事了，因为玛丽阿姨从不浪费时间发善心。”
那天下午，玛丽阿姨没说过一句生气的话。对迈克尔的猜测，玛丽阿姨只是“烦恼，烦恼，自找烦恼”地反驳他。
挨近傍晚，风大起来了。玛丽阿姨把东西收拾干净，穿上外衣，戴上帽子，微笑着，看样子要出门了。她像是跟风有默契，一打开伞，风就狂啸着把伞从下面托起向上推，把她吹出了院门，吹向胡同里的樱桃树梢。“玛丽阿姨要走了!”简和迈克尔十分舍不得，打开窗子想竭力挽留她。但玛丽阿姨飞到云间，飘过山头，很快便消逝得无影无踪了。
“真叫人受不了，也不打个招呼就走了!”班克斯太太说道。但简和迈克尔却因玛丽阿姨离开惆怅得大哭起来，说天底下只要玛丽阿姨。这时，布里尔太太发现了玛丽阿姨留下来的一个用棕色纸包着的小包。简打开小包，发现了里面一张玛丽阿姨的画像，画底下另有一封信，信上写着：“亲爱的简：迈克尔有了圆盘，这幅画就送给你。”信的最终则是一个念不懂的词——“Aurevoir”。布里尔太太通知他们，这词像是是“再见”的意思。
简和迈克尔相互对看了一下，眼睛里闪着快乐和理解的光芒。他们知道玛丽阿姨的意思，她一贯说到做到。